
本研究系统开发了一种高效、可循环的非金属氮掺杂介孔碳催化剂,在氮气环境下,以甲酸为还原剂和酰基化试剂,实现了单取代或多取代硝基芳烃以及喹啉化合物选择性N-甲酰化。该催化体系兼容烯基、氰基、羰基和酯基等多种可还原官能团,底物适用范围广泛。热过滤实验表明meso-phen-900展现出非均相特性,易于回收且具备优异的稳定性,在连续十次使用后催化活性没有降低。通过N2吸附脱附表征得到催化剂meso-phen-900的BET比表面积为701 m²·g-1,结合XPS数据分析、对照实验与密度泛函理论计算,揭示了石墨N与较大比表面积共同促进反应的作用。N位点能有效吸附酸性甲酸分子,反应历程包括甲酸O-H键的活化断裂、硝基苯加氢以及亲核加成消除过程。本研究内容拓展了碳基催化剂的应用领域,为含氮化合物官能化制备N-甲酰胺提供了新方法和新思路。
图1 GraphicalAbstract图文摘要

图2(a)meso-phen-900的SEM图像;(b)meso-phen-900的TEM图像;(c)meso-phen-900的SAED图像(d)meso-phen-900的HRTEM图像;(e)meso-phen-900的EDS分析;(f)meso-phen-900的Mapping图像
图3meso-phen-900催化硝基芳烃N-甲酰化
本论文第一作者为麻将胡了2试玩网站
博士研究生于湘竹,通讯作者为王连月教授和董浩副教授,发表于中国科麻将胡了2
化学大类1区TOP期刊Journal of Catalysis,影响因子为6.5。该期刊专注多相催化、均相催化、生物催化等催化科学前沿研究。作为催化科学领域的权威期刊之一,Journal of Catalysis致力于发表具有重要学术价值的创新催化研究成果,具有重要的国际影响力。
论文信息:Reusable metal-free mesoporous carbon-catalyzed reductiveN-formylation of nitroarenes and quinolines.
Xiangzhu Yu, Meng Miao, Shuxiao Huo, Shaowei Liu, Hao Dong, Lianyue Wang
DOI: 10.1016/j.jcat.2024.115826
文章链接://doi.org/10.1016/j.jcat.2024.115826