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姜春杰教授/杨广生博士课题组Journal of Catalysis:银纳米粒子助力咔唑基金属-有机框架光催化抗生素降解和H2O2绿色合成
2026-03-16 浏览:


光催化反应是利用太阳光作为能源来激活光催化剂,从而驱动氧化还原反应的过程,光催化技术在环境治理方面有广泛应用前景,如水体净化、空气净化和土壤修复等。光催化剂的催化性能与其光捕获能力以及载流子分离能力密切相关。麻将胡了2 姜春杰教授、杨广生博士课题组将具有良好光捕获能力的咔唑基团共价修饰在水稳型类UiO-66化合物上,并将具有表面局域离子共振效应(LSPR)的银纳米粒子固定在MOFs的表面,构建了兼具良好光捕获能力以和优异的载流子分离能力的复合型光催化剂ACM-1。该催化剂展现出卓越的光催化性能:在氙灯模拟的太阳光照射1h后,四环素的降解率高达95%(表观反应速率常数Kapp=0.069 min⁻¹)。

图1. ACM-1的结构及降解四环素机理探究

通过固体紫外光谱、光电流、阻抗等研究,本工作阐明了材料在可见光区域的吸收增强效应以及载流子分离效率提升的内在机制。自由基捕获实验和电子顺磁共振技术技术证明,该反应的活性中间体包括超氧自由基、羟基自由基和单线态氧。为了厘清四环素的降解历程,团队通过液质联用技术和DFT计算辅助揭示了四环素降解的4条关键路径,涉及脱氯、脱甲基、开环等12步反应。

图2.四环素降解路径探析

此外,该催化剂对光催化水氧化绿色合成H₂O₂表现出良好的催化性能,产率高达2500 μmol·g⁻¹·h⁻¹,该过程是一个双电子ORR途径。机理研究表明,银纳米粒子作为活性位点有助于催化剂表面的电子转移,从而增强了ORR效率。

图3.(a)ACM-1催化H2O2生成的循环稳定性;(b)根据LSV计算得出的平均电子转移数;(c)双电子O₂还原路径的自由能图;(d)Cz-MOF-2和ACM-1材料在1电子、2电子和4电子水氧化过程中的自由能图。

上述研究成果近期发表在Journal of Catalysis上(2025, 451, 116401)。 论文的第一作者为我校麻将胡了2 物理化学专业博士生丁杉。Journal of Catalysis 是中科院一区杂志,影响因子6.6,是催化化学领域的权威期刊之一,具有重要的国际影响力。//doi.org/10.1016/j.jcat.2025.116401

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